第一作者：Shangjie Wang，Qiang Lv

通讯作者：王殿龙，王博

通讯单位：哈尔滨工业大学

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固体聚合物电解质（SPEs）由于其高灵活性、低成本和卷对卷可扩展性而被认为是锂金属电池的一种有前途的候选材料。然而，通过非原位方法制备的传统SPE面临着诸多挑战，本研究开发了一种通过原位聚合方法制备的准固态电解质（QSE），使用丙烯酸丁酯作为单体，并引入N-甲基吡咯烷酮（NMP）作为添加剂。 通过光谱学研究和密度泛函理论（DFT）计算发现，NMP倾向于与LiTFSI形成层状结构的[Li(NMP)3][TFSI]复合物，促进了锂盐的解离。

因此，所制备的QSE在室温下展现出高离子导电性（6.94×10-4 S cm-1）和宽电化学稳定性窗口（5.01V vs. Li+/Li）。此外，原位聚合方法促进了界面的全面接触，增强了界面稳定性并降低了界面电阻，从而使Li|QSE|Li对称电池在0.1 mA cm-2下稳定循环1100小时。 组装的LiFePO4|QSE|Li电池也展示了出色的倍率和长期循环性能。本研究为聚合物电解质的发展提供了一种新的策略。

图文导读

图1：原位SPEs和非原位SPEs的制备方法。

图2：NMP与LiTFSI之间的相互作用。

图3：电解质的表征。

图4：电解质的电化学性能和室温下对称Li电池的性能。

图5：室温下Li|QSE|LiFePO4全电池的性能。

总结展望

本研究成功开发了一种新型准固态电解质，通过原位聚合方法使用丙烯酸丁酯作为单体，并引入N-甲基吡咯烷酮（NMP）作为添加剂。NMP与LiTFSI形成的[Li(NMP)3][TFSI]复合物促进了锂盐的解离，提高了电解质中的Li+传输。

QSE在室温下展现了6.94×10-4 S cm-1的高离子导电性和5.01V（vs. Li+/Li）的高电化学氧化电位。与非原位电解质相比，原位形成的电解质与锂阳极的全面接触增强了界面稳定性并降低了界面电阻。 原位QSE和LFP组成的全电池在0.2 C的放电容量为160.1 mAh g-1，并在370个循环后保持超过80%的容量。本工作为聚合物电解质和固态锂金属电池（SSLMBs）的发展提供了有意义的策略。

文献信息

标题：In situ polymerization design of a quasi-solid electrolyte enhanced by NMP additive for lithium metal batteries 期刊：Energy Storage Materials